【资讯】高重频极紫外光源：超快谱学研究的支柱

2025-11-13 17:50:32

一、背景介绍

近年来，极紫外高次谐波光源因其强相干性、短脉冲持续时间和高光子能量而在电子动力学领域引起广泛关注，已应用于各种光谱和成像研究。随着科技的进步，这种光源正在朝向更高重复频率、更高光子通量、更高光子能量以及更短脉冲宽度方向发展。这种进步不仅优化了极紫外光源的测量分辨能力，也为未来的技术发展趋势提供了新的可能性。因此，对高重复频率极紫外光源的深入研究与理解对于掌握和应用前沿科技具有重要的意义。

对于飞秒和阿秒时间尺度上的电子谱学测量，单发测量的事件数往往不够，使得低重频光源不足以获得可信的统计数据。同时，低光子通量的光源在有限的曝光时间内会降低显微成像的信噪比。研究者们通过不断探索和实验，在高重频极紫外光的产率优化和传输设计方面做出了许多改进。人们使用先进的光谱分析技术结合高重频极紫外光源，实现了对物质结构和电子动力学过程的高精度测量。

中国科学院物理研究所赵昆研究员团队从高重频驱动激光出发，回顾了高重频高次谐波产生方法和高重频极紫外光源的发展，讨论了实现极紫外光的光谱筛选和测量以及对极紫外光束线的分辨率优化的方法，并探讨了极紫外光源的其他应用与未来的发展趋势。

二、关键技术进展

极紫外光源的应用，如角分辨电子能谱（ARPES）测量，需要一束极紫外光照射样品。样品表面的电子被极紫外光激发至连续态，光电子动能和发射角度则包含样品的能带结构信息。带有角度分辨功能的电子分析器接收到辐射出的这些光电子，从而得到样品价带附近的能带结构。对于低重复频率的极紫外光源，由于其单发脉冲含有大量的光子，因此会在短时间内在样品表面激发出大量光电子，库伦相互作用将带来严重的光电子动能分布展宽，称为空间电荷效应。为减小空间电荷效应的影响，需要在维持光子通量不变的情况下，减小每一发脉冲所含的光电子，因此需要高重复频率的驱动激光产生高重频的极紫外光源。

1、共振增强腔技术实现MHz重复频率高次谐波产生

为了获得重复频率高达60 MHz的极紫外光源，英国不列颠哥伦比亚大学的Jones团队在飞秒共振增强腔（fsEC）内进行高次谐波产生，实现了一种实用的极紫外光源并应用于时间分辨角分辨电子能谱（Tr-ARPES）实验。该光源能够在8~40 eV的能量范围内，以60 MHz的重复频率提供单次谐波超过1011光子数/秒的光子通量。他们使用掺镱光纤激光系统作为fsEC的种子源，并通过定制化的激光系统设计控制脉冲特性，实现最小化载波包络偏移频率（fCEO）噪声，并在放大器链的末端保持良好的脉冲压缩特性。为了在fsEC内实现稳定的共振增强，他们使用三个伺服控制回路进行反馈控制，从而实现了在两个自由度上的主动稳定：脉冲在fsEC内循环的往返时间与激光脉冲周期的匹配，以及电场载波相对于脉冲包络的相位移动（即载波包络相位，?CEO）。

通过使用氪气作为工作气体，该研究团队在fsEC中实现了高阶谐波的产生。他们进行了石墨的Tr-ARPES测量，观察到了非热激发电子群体的快速热化和随后的慢速复合过程，以及在0.6 eV以上费米能级附近的非热直接激发态的动力学过程。该光源为研究复杂材料的电子结构提供了重要的工具。然而，在fsEC中产生高次谐波对腔镜的反射率、腔内色散补偿和腔长的精细调节和同步锁定都有相当高的要求，这些因素都会极大影响共振增强腔的增强倍数。同时，腔内焦点处等离子体的非线性相位响应问题也是一个挑战。因此目前这类光源尚未成为主流的极紫外高次谐波光源。

图1 飞秒共振增强腔产生极紫外高次谐波的原理示意图

2、后压缩技术结合双色场产生高通量极紫外光源

对于Tr-ARPES应用，减小驱动光波长、提高气体电离概率是获得高通量高次谐波的有效手段。在单通高重频高次谐波产生过程中，基本都采取倍频或三倍频方法增加高次谐波的产生效率。借助脉冲后压缩手段，使用更短脉冲的高重频驱动光可以更容易达到高次谐波产生所需的峰值功率密度，因此可以获得比长脉冲驱动更高的产生效率。

中国科学院物理研究所赵昆研究员团队使用双色场配合脉冲后压缩得到了目前Tr-ARPES样品测量的最高光子通量。他们使用四片熔融石英薄片配合啁啾镜组，依靠自相位调制的光谱展宽效应和色散补偿实现了驱动激光的二次压缩。并在将驱动激光进行倍频后，对双色场进行了延时调节，配合紧聚焦配置使用氪气产生了高通量的高重频极紫外光源。

此外，团队还详细讨论了双色激光场产生高次谐波的性能，以及如何通过调整双色场的脉冲延迟来选择性地增强相邻谐波的转换效率。探讨了空间电荷效应对能量分辨率的影响，并提出了一种新的空间滤波方法来减少由光栅引入的脉冲前倾。

图2 使用薄片组进行光谱展宽的原理示意图

3、双光栅单色仪实现脉冲前倾补偿

在单色仪中使用单个衍射元件会在超短脉冲的光束径向引入光程变化，也称为脉冲前倾，从而导致时间展宽。对于在衍射阶次m下衍射波长为λ的衍射光斑的总时间差为Nmλ，其中N是照亮的光栅线总数。通过添加第二个衍射元件可以恢复倾斜的脉冲前沿，从而得到可以进行时间延迟补偿的单色仪。并且通过调整两个单色仪组件之间的光程，可以定制光栅脉冲整形器，以精细补偿高次谐波辐射的固有色散。使用时间延迟补偿设计，Lucchini等展示了生成和表征脉宽5 fs的超短单色极紫外脉冲的可能性。

欧洲极端光设施的阿秒脉冲光源装置（ELI-ALPS）的Csizmadia研究团队在高重复频率高次谐波束线中，使用双光栅时间延迟补偿单色仪，实现了极紫外光的光谱和脉冲调制。他们使用重复频率为100 kHz的驱动激光产生了高次谐波，并实现了4 fs的极紫外脉冲宽度。这项工作为在ELI-ALPS设施中进行原位探测的时间分辨实验提供了新的可能。

图3 双光栅构成的时间延迟补偿单色仪的光路示意图

三、总结与展望

高重复频率极紫外光源在电子动力学研究中已得到广泛应用，并在阿秒谱学研究和显微成像等领域展现出了广阔的应用前景。随着科学技术的不断进步和创新，高重复频率极紫外光源正朝向更高的重复频率、更高的光子通量、更高的光子能量和更短的脉宽方向不断进步。未来，对高重复频率极紫外光源的持续研究将进一步推动其在电子动力学以及其他研究领域的应用发展。同时，对于高重复频率极紫外光源的优化调控技术及其在角分辨光电子能谱等实验技术中的应用也将是未来的重点研究方向。此外，基于高重复频率极紫外光源的时间分辨阿秒瞬态吸收光谱技术和实时显微成像技术等也有望得到更深入的研究、发展和应用，以期在未来实现阿秒时间分辨、纳米空间分辨的高精度成像。

参考文献： 中国光学期刊网

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