【资讯】声子耦合Nd:YAG激光晶体实现波长拓展和高效荧光激发

2026-07-21 18:09:23

  近日，山东大学晶体材料全国重点实验室于浩海、梁飞和张怀金教授团队提出了一种声子耦合的激光晶体设计策略，发明了热驱动的声子耦合激光倍频技术，国际首次在商品化的Nd:YAG晶体中实现了激光波长为575.5–583 nm的连续波黄光激光，为解决全固态激光“黄光鸿沟”难题提供了简单可行的方案。荧光激发实验表明，583 nm黄光激光对Alexa Fluor荧光探针的激发效率相比传统光源提升超100倍，为分子标记和生物检测提供了一种全新的高性能激光光源。

稀土掺杂石榴石晶体凭借其卓越的结构稳定性、热学性质及光学品质，是最常用的固体激光材料之一。掺Nd3+的Y3Al5O12 (Nd:YAG)晶体具有丰富的荧光谱线，目前已经实现了28条谱线的近红外激光辐射，结合非线性倍频效应，绿光和紫外激光已经基本满足需求，实现产业化。但是受限于Nd3+离子的固有电子能级，其2F3/2→4I11/2跃迁的最长波长为1122 nm，对应倍频激光波长为561 nm，无法满足570~590 nm精准波长黄光激光的应用需求。针对这一难题，该研究提出了声子耦合的激光晶体设计策略，通过调控Nd3+离子电子跃迁与晶格振动的耦合效应，实现激光波长拓展。如图1所示，立方结构Nd:YAG晶体的Nd3+离子占据具有D2对称性的Y3+位点，理论上允许电子跃迁与所有对称性的声子模式发生耦合，从而改变能量传递过程。位形坐标模型阐明了声子辅助电子跃迁的物理机制。在声子耦合的四能级激光系统中，晶格振动在电子本征能级的基础上引入了声子耦合能级。当热激发提供充足的声子时，处于激光上能级底部的电子可吸收声子能量跃迁至更高的声子能级，随后向基态下能级跃迁并辐射出新频率的光子，从而实现波长拓展。高温荧光光谱实验表明Nd:YAG、Nd:YGG和Nd:GGG晶体在1140–1280 nm范围内均出现了声子辅助的荧光发射，且发射强度随温度升高而显著增强，为实现激光波长拓展奠定了物理基础。

图1 Nd3+掺杂石榴石激光晶体的激光物理模型与高温荧光光谱

       图2(a)展示了黄光激光的实验装置示意图。Nd:YAG激光晶体的前端面M1和输出镜M2和M3均镀有对1.06 μm和1.3 μm高透膜和1.1-1.2 μm高反膜，从而抑制传统纯电子跃迁的激光振荡并放大声子耦合的电子跃迁，成功实现了1151 nm与1166 nm基频光输出。激光谐振腔采用V型腔结构，内置按I类非临界相位匹配方向进行切割的LBO晶体作为倍频元件，并对其表面进行特殊镀膜以降低Nd:YAG对黄光的重吸收损耗，最终实现中心波长为575.5 nm、579 nm和583 nm的黄光激光，如图2(b)-(d)所示。示波器观测结果显示，输出信号中未出现脉冲特征，证实583 nm黄光激光运行于稳定的连续波运转模式。此外，该研究在Nd:GGG晶体也成功获得了577 nm、579.5 nm和582 nm的连续波黄光激光，验证了声子工程策略对不同种类的激光晶体材料具有普适性。

图2 声子耦合激光倍频技术产生黄光激光

       传统拉曼黄光激光器热效应显著，通常需要对激光晶体和拉曼晶体进行严格的热管理。研究团队发明的声子耦合Nd:YAG黄光激光却截然相反——其依赖于高温来提供足够的声子数，从而为温度调控激光性能提供了全新的设计思路。

       如图3(a)和3(c)所示，通过精确控温系统（293 K–338 K）调节Nd:YAG晶体温度，可以显著改变基频激光和倍频黄光的输出功率。随着Nd:YAG晶体温度的升高，1151 nm声子耦合激光的阈值从3.9 W降低至2.2 W，输出功率从12.8 mW增至22.5 mW；1166 nm声子耦合激光也呈现出相似趋势，在高温条件下激光阈值大幅降低且输出功率稳步增长。在腔内插入LBO晶体以后，实现了多波长黄光输出，且黄光激光功率同样表现出与温度正相关的特性。如图3(b)和3(d)所示，在12.6 W泵浦功率下，583 nm连续波黄光的最高输出功率达到75 mW，且具有高光束质量（M2~1.5），能够满足生物检测的应用需求。相比于结构复杂且工作于脉冲模式的受激拉曼激光器，该工作提出的策略极大地简化了谐振腔结构，填补了Nd:YAG晶体激光的黄光空白，为高集成黄光激光器的研制和应用提供了技术支撑。

图3 声子辅助激光输出功率随温度的变化

       连续波黄光激光在流式细胞术中具有重要的应用价值。Alexa Fluor羧酸（AF-594）是一种常用的荧光染料，在水溶液中的吸收主峰位于583 nm。但商业流式细胞仪缺少精准波长的583 nm黄光激光，只能被迫采用561 nm的光泵浦半导体激光器（OPSL）作为激发源，导致激发效率低，荧光信号强度弱。团队采用自主研制的583 nm黄光激光样机，对荧光染料进行了激发实验，如图4(a)-(b)所示。激发光谱测试结果表明，黄光激光器的输出波长与AF-594羧酸的吸收峰高度吻合，能够极大地提升荧光染料的光子吸收能力，提高激发效率。如图4(c)-(d)所示，研究对比了583 nm氙灯、559 nm激光以及583 nm激光对荧光染料样品的激发效果。在相同功率密度下，583 nm黄光激光的荧光强度相比氙灯提升了约100倍，相比559 nm激光提升了6倍。结果表明声子耦合黄光激光具有高激发效率的显著优势，有望为多种生物荧光标记提供高性能激发光源，从而大幅提升细胞分析的检测精度与效率。

图4 荧光染料的吸收光谱与荧光激发实验结果

  研究提出了一种声子耦合设计策略，采用热驱动的电子-声子耦合效应结合腔内倍频技术，国际首次在Nd:YAG石榴石晶体中实现了连续波黄光激光输出，激光波长575.5–583 nm，最高功率75 mW。该研究建立了声子耦合的激光物理模型，揭示了温度对激光性能的影响规律，填补了黄光波段的关键空白，为生物检测提供了一种新型的高性能激光光源。本文提出的激光物理机制具有普适性，可以推广到激光陶瓷、激光玻璃和光纤增益介质，具有重要的科学意义和广阔的实用价值。

参考文献： 中国光学期刊网

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